他从研究不同的铝片对已射线的吸收问题开始,思考原子结构问题,并超负荷地全力工作。在这里他参加了卢瑟福的科学集体,并和卢瑟福建立了长期的亲密关系。当时人们对原子内部结构知之极少,只停留在光谱学和化学元素周期表的经验水平上。同时,按照卢瑟福的有核模型,明显地出现了正常状态下原子和分子的稳定性问题。不突破经典理论的框架。这一矛盾是难以解决的。1912年7月,他尝试着把量子概念和有核模型结合起来,写了一份论文提纲给卢瑟福。这一提纲后来被史学界称为《卢瑟福备忘录》。
1912年9月,他受聘在哥本哈根大学任教。他利用业余时间奋发努力,形成了自己的理论。1913年7月起,他以《论原子构造和分子构造》为题,连续三次在英国之哲学杂志上发表论文,后来被称为“伟大的三部曲”。这篇论文的三大部分是:“正法对电子的束缚”,“只包含单独一个原子核的体系”,“包含多个原子核的体系”。论文提出了五条公设(后来一般教材中归纳为三条)。在玻尔的原子理论中,最重要的是引入了“定态”和“跃迁”这两个全新的概念。“定态”概念把经典物理学在一定边界条件和初始条件下所允许的各种连续状态进行筛选,只允许某些分立状态存在,从而排除了定态之间的其他状态,形成若干鸿沟。
“跃迁”(最初叫“过渡”)则把一个定态到另一定态的变化看作一种突然的、整体的、不需时间的行为,不允许经典物理那种逐渐的、连续的、分阶段动作。两个状态之间的能量差形成了原子发射和吸收光的机制。这两个新概念解释了原子世界中原来互不关联的许多实验事实,如C粒子大角度散射,氢原子线光谱的各种公式。不同元素的X射线谱等、玻尔理论促进了新话线系(如赖曼系)的寻求和概括,核算了里德伯常量。天文学上发现的星体上的某些谱线(皮克林系)原来人们认为是属于氢原子,玻尔理论指出应属于氦原子并得到了实验验证。J.夫兰克和G.赫兹通过碰撞测出原子的“电离能”,玻尔指出这是原子的“激发能”,由此可以肯定地证明原子定态的存在。玻尔的成功使他1916年(31岁)担任了哥本哈根大学教授,1917年被选为丹麦科学院院士。
为了克服说明其他元素光谱时遇到的困难,并且进一步解释光谱线的强度、偏振以及原子其他诸多性质。说明元素周期表的构成等,1918年玻尔提出了对应原理,它的大意是说:在同一问题的经典理论与量子理论之间,总可以从形式上找到相对应的类比关系。他认为:对一个周期性体系来说用经典理论(如用经典广义坐标中的傅立叶系数)来描述周期性体系的运动,和用量子理论(如体系的跃迁概率)来描述时,两者存在着简单的对应关系。这一理论后来导致了海森伯矩阵力学的发展。玻尔利用这一原理,合理地解释了众多的现象,如各元素的光谱与X射线谱、原子中电子的组态和元素周期表等。1922年12月,玻尔由于上述这些成就荣获诺贝尔物理学奖。
1921年,玻尔倡议并建立了哥本哈根大学理论物理学研究所,并领导这一世界性的科学中心40年,形成著名的哥本哈根学派,在量子力学的发展中起着独特的作用,取得了许多重大的成果,并培养出大批优秀的学者。例如,玻尔的对应原理导致了海森伯矩阵力学的形成;在相互的启发鼓励下涌现了玻恩对波函数的概率诠释;海森伯的不确定原理;以及后来玻尔提出的互补原理等。30年代中期,玻尔还提出了关于原子核构成的“液滴模型”、复合核概念等,促进了重核裂变的发现和原子核能的研究。
玻尔待人诚恳,善于激发年轻科学家们的科学热情。1961年访苏时,他的学生之一朗道问他有什么秘诀把许多才华横溢的青年团结在自己周围?他说:“没有什么秘诀,只是我不怕在他们面前显露我的愚蠢。”他在丹麦被纳粹占领期间,坚决不参加傀儡政府组织的活动,而和地下爱国组织密切合作,组织专门机构营救被希特勒迫害的德、意等国大批知识分子。1943年,他逃脱了德军的逮捕,经瑞典转赴英、美0参加了英美联合研制原子弹的工作。他担心核武器出现后如何保卫世界和平问题,为此而奔走呼号。1950年他为此发表了《致联合国的公开信》。在他倡议下玻尔建立并领导了欧洲核子研究中心和北欧原子物理研究所。
1937年夏季,玻尔及其子人玻尔(1922~)曾到中国上海、杭州、南京和北平等地访问,表达了对中国人民的友谊。1947年他亲自设计了自己的族徽,其中心图案是中国的古代八卦“太极图”形象地表示了他的互补思想。
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